人类居住的“物质界”和恶魔居住的“虚无界”本来是互不干涉的两个次元，但是因为恶魔出于对物质的凭依，对物质界有了干涉。于是人类之中便有了驱除恶魔的“驱魔师”存在。 魔神（撒旦）的孩子奥村燐，隐藏了自己的出身，决意成为驱魔师，前往正十字学园内部存在的驱魔师培训机构·驱魔补习班学习。在地之王袭击的时候，奥村燐魔神的私生子的事败露了。因为畏惧魔神的“蓝炎”，同伴们与奥村燐之间的距离…… 在那样的时候，学园最深部被封印了“不净王的左眼”被不明人员偷窃，奥村燐等人陷入到了无法预料的事态。
帕拉蒂姆城里的所有人都失去了40年前的记忆，而居民们用头脑中留下的文明和道德观念维系着这个失忆之城。谈判专家ロジャー·スミス自救下机器人R·ドロシー·ウェインライト后又经历了一系列的冒险，渐渐接近了这个世界的真实……
故事的舞台是互联网系统发达的都市「DEN CITY」。 在那里有经由巨型企业「SOL技术社」通过高度的网络技术构筑而成的被称为「LINK VRAINS」的VR空间。人们都在那个VR空间中为体验到全新的决斗而狂热。可是在「LINK VRAINS」中却出现了利用决斗来进行黑客行为的谜之黑客集团「海诺因骑士团」。而他们的目标是将存在于互联网的某处的“AI们的世界=电子界”毁灭。 然而在世界受到这样的威胁时，有一名决斗者站了出来。而他的名字正是「Playmaker」。 在那场传奇的战斗中，「Playmaker」使用压倒性的决斗将「海诺因骑士团」打倒，成功捕获了「SOL技术社」和「海诺因骑士团」都想要得手的迷之AI程序。一度拯救了世界，然后却突然消声匿迹了，而他的名字就在互联网的世界中一瞬间变得声名远播，成为了传说。 而现在，作为「Playmaker」的正体的某位高中生藤木游作，为了寻找过去发生的某件事件的真相，对再次在「VRAINS」出现的「海诺因骑士团」展开了追击...... 以此为契机，命运的齿轮就此转动…… 迷之AI的真身，「海诺因骑士团」盯上「Link Vrains」的目的，以及隐藏在游作过去的真相到底是——— 所有的答案，都在「Link Vrains」中
西岚为了改写魔界那场大战的结局踏上时空之旅，与一心寻找“鬼手”真相的鬼剑士天才结成盟友，共同历经了悲鸣洞穴，暗黑圣战以及天界革命等刻骨铭心的冒险旅程，最终呈现在他们眼前的，究竟是渴求已久的希望，还是更加严峻的挑战？能够改写未来的关键之人，究竟是谁？
